Das Spiel setzt direkt nach den Ereignissen der Fernsehserie an. Neugieriger Schlumpf nimmt Schlumpfine mit zu Papa Schlumpfs Labor, um den magischen Kristall zu sehen, mit dem sie überall auf der Welt hinreisen können. Doch plötzlich zerbricht Schlumpfine ihn, und sie sind verschwunden. Nun müssen sie sich den Herausforderungen auf allen Kontinenten stellen, um alle Splitter des Kristalls wiederzufinden und nach Hause zurückzukehren. Zusätzlich besteht die Aufgabe, die verschiedenen Regionen der Welt, die die beiden Schlümpfe besuchen, von der Umweltverschmutzung zu befreien.